性 狀：    水中溶解度(g/100ml) 不同溫度(℃)時每100毫升水中的溶解克數(shù):
114g/20℃;131g/30℃;153g/40℃     

上海紫一試劑廠專注電池類新材料的開發(fā)

    鋰硫(Li-S)電池具有超高的理論能量密度(2600Whkg-1)、環(huán)境友好、成本低廉等優(yōu)點(diǎn),已成為目前*發(fā)展前景的電池體系之一。然而,目前Li-S電池存在活性物質(zhì)利用率低、循環(huán)穩(wěn)定性差、倍率容量低以及安全性能差等問題,阻礙了Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用。目前普遍采用的方法是將碳質(zhì)材料和正極硫或硫化鋰復(fù)合以提升上述相關(guān)性能。但是,關(guān)于Li-S電池用碳基硫復(fù)合正極的系統(tǒng)研究,包括碳載體表面化學(xué)修飾、金屬氧化物鑲嵌對電化學(xué)性能的影響機(jī)制,硫填充狀態(tài)的優(yōu)化,高安全Li-S電池用Li2S正極的簡單合成,硫正極材料介觀分級結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)以及硫正極電化學(xué)性能的進(jìn)一步提高等方面仍存在大量研究空白。

      本文以碳基硫復(fù)合材料在Li-S電池中的應(yīng)用為背景,研究碳質(zhì)材料的結(jié)構(gòu)控制及其與硫正極的復(fù)合方式,開發(fā)低成本、綠色高效、可規(guī)模生產(chǎn)高性能硫正極的方法,研制長壽命、高功率、高安全的Li-S電池正極材料。本文的主要研究內(nèi)容和結(jié)論包括：

 (1)長壽命富氮介孔碳/硫正極的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及電化學(xué)性能研究。采用傳統(tǒng)的溶膠凝-SiO2硬模板方法合成了具有高度發(fā)達(dá)孔結(jié)構(gòu)和可控氮摻雜的富氮介孔碳,與硫復(fù)合后,獲得了長循環(huán)壽命的富氮介孔碳/硫復(fù)合正極。摻入的氮原子或氮增強(qiáng)的介孔碳界面對硫和聚硫離子具有強(qiáng)烈的相互作用,可以有效的抑制聚硫離子的溶出和飛梭效應(yīng)的發(fā)生,提高了硫正極的循環(huán)穩(wěn)定性。對于電導(dǎo)率的提高效果來說,*的氮含量為4-8wt.%。在三種不同化學(xué)狀態(tài)的氮原子中,吡啶形態(tài)氮對氮增強(qiáng)的硫正極循環(huán)穩(wěn)定性的貢獻(xiàn)*。在優(yōu)化的氮含量及其氮化學(xué)狀態(tài)下,富氮介孔碳/硫復(fù)合正*有很高的硫利用率和循環(huán)穩(wěn)定性。在電流密度為0.2C時,*放電容量為1140mAh g-1,循環(huán)100次后,可逆容量保持有828mAh g-1。聚吡咯/聚乙二醇復(fù)合包覆可以進(jìn)一步抑制聚硫離子溶出、提高電極材料界面穩(wěn)定性,同時增強(qiáng)界面層良好的電子和離子傳導(dǎo),從而一定程度上提高了硫正極的循環(huán)穩(wěn)定性(0.2C時循環(huán)100次后可逆容量為891mAhg-1)。

 (2)高倍率富氮介孔碳/La2O3/硫正極的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及電化學(xué)性能研究。通過濕法浸漬LiNO3-熱處理的化學(xué)方法將超細(xì)La2O3納米顆粒鑲嵌在富氮介孔碳框架中,與硫復(fù)合后,獲得了高倍率的硫復(fù)合正極。介孔碳中的氮摻雜有效的提高La2O3納米顆粒的分散程度。介孔碳中的La2O3納米顆粒對聚硫離子具有一定的原位吸附作用；且對硫還原具有一定的催化作用,促進(jìn)了電化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行。協(xié)同介孔碳、氮摻雜和超細(xì)La203納米顆粒之間的作用及其分別對硫正極的貢獻(xiàn)作用,富氮介孔碳/La2O3/硫正*有高的放電電壓平臺,在3C和5C時,循環(huán)100次倍率容量分別為579mAh g-1和475mAh g-1。

 (3)H2S催化氧化方法合成高性能碳/硫正極及其電化學(xué)性能研究。采用H2S催化氧化的方法合成了高性能的碳硫復(fù)合正極。摻雜氮原子使得介孔碳具有對H2S氧化的高催化活性,促使了氧化反應(yīng)H2S+1/2O2→S+H2O的發(fā)生。工作溫度較低時,有利于H2S氧化發(fā)生,氧化生成硫的反應(yīng)具有更高的選擇性。可以通過控制H2S氧化反應(yīng)時間,來方便控制富氮介孔碳/硫樣品中的硫含量。H2S氧化生長的硫以“層層”方式在富氮介孔碳框架內(nèi)部原位沉積并與碳框架緊密接觸。這樣充分發(fā)揮了富氮介孔碳對聚硫離子的限域作用,更有效的增加絕緣硫的電子和離子傳導(dǎo)。H2S催化氧化合成的富氮介孔碳/硫復(fù)合正極比熔融浸漬合成的富氮介孔碳/硫復(fù)合正*有更高的利用率、更好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。電流密度為0.2C時,H2S催化氧化合成的富氮介孔碳/硫復(fù)合正極的*放電容量為1172mAh g-1,循環(huán)100次后,可逆容量保持為874mAhg-1;在*電流密度5C時,循環(huán)80次后,依然保持有420mAhg-1的倍率容量。

 (4)自放電方法合成碳微球/Li2S正極及其電化學(xué)性能研究。基于自放電原理,用便宜的金屬Li片作鋰化劑,簡單鋰化碳/硫復(fù)合微球,獲得了高性能碳微球/Li2S正極。同時,將獲得的Li2S/碳復(fù)合微球正極與已商業(yè)化的C-Si合金負(fù)極配對,組裝成了不含純金屬Li片的高安全Li-S電池。在電解液存在的情況下,金屬Li片可以自發(fā)地和碳／硫復(fù)合微球中的硫單質(zhì)反應(yīng)形成Li2S/碳復(fù)合微球。Li2S被完全束縛在碳微球的微孔中。全電池具有很好的循環(huán)穩(wěn)定性；*放電容量為701mAhg-1,90次循環(huán)后,可逆容量保持為583mAhg-1。Li2S/碳微球形貌比Li2S/活性碳不規(guī)則形貌在緩沖Li2S正極體積應(yīng)變方面具有更明顯的優(yōu)勢,具有更好的電極結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能。 (5)C@MoS2核-殼微球電極的設(shè)計(jì)合成及電化學(xué)性能研究。通過簡單的水熱-碳化方法,*合成了C@MoS2核-殼微球,并用作高性能Li-S電池正極材料。超薄的MoS2納米片在富氮碳微球表面自組裝形成分級多孔結(jié)構(gòu)。前驅(qū)體中三聚氰胺的加入有利于C@MOS2核-殼微球的形成和MOS2在微球表面的負(fù)載。富氮碳核以及MOS2納米片自組裝形成的空洞可以有效的緩沖電化學(xué)過程中產(chǎn)生的體積應(yīng)變,維持Li2S-MO正極介觀分級結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。富氮碳核可以進(jìn)一步增強(qiáng)電極材料的電子傳導(dǎo)。超薄納米片和外殼有利于Li+的快速擴(kuò)散。

因此,C@MoS2核-殼微球表現(xiàn)出很好的電化學(xué)性能。電流密度為100mAg-1,*深度放電至0.01V時容量為1054mAhg-1;隨后在1.00-3.00V間進(jìn)行充放電循環(huán),放電容量為395mAg-1;循環(huán)100次后容量保持有296mAhg-1。C@MoS2核-殼微球外層包覆碳膜可以阻止Li2S的散失或者Li2S與電解液發(fā)生的副反應(yīng),增強(qiáng)電解液和電極之間的界面穩(wěn)定性；同時進(jìn)一步增強(qiáng)了電極材料的電子傳導(dǎo)。

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